固体所在高压调控CrSiTe3结构和层间耦合方面取得新进展

近期，中科院合肥物质院固体所计算物理与量子材料研究部丁俊峰团队联合南开大学王维华教授等，实现了二维磁性材料CrSiTe3的高压结构及层间耦合调控，并利用超低频高压拉曼光谱阐明了其高压相的空间群信息。相关结果以“Pressure-Induced Structural Phase Transition and Enhanced Interlayer Coupling in Two-Dimensional Ferromagnet CrSiTe3”为题发表在Journal of Physical Chemistry Letters (J. Phys. Chem. Lett., 14, 3320-3328 (2023))上。      二维磁性材料因具有高度可调的物理性质以及在自旋电子学中的潜在应用价值，近年来引起了研究者的广泛关注。二维层状材料由于层间只靠微弱的范德瓦耳斯力(vdW)作用连接, 可通过机械剥离法将其减薄至原子级厚度。具有磁各向异性的二维磁性材料, 其物理性质与层数、堆叠形式等密切相关且可被多种外场调控。其中，CrSiTe3作为一种二维铁磁半导体，由 CrTe6 八面体单元形成六角蜂窝晶格, 剥离后仍能保持长程磁序等诸多优异的物理性能，同时也是一种带隙可调的拓扑磁性材料。虽然，已有研究发现了CrSiTe3中压致超导电性和磁性的增强，但是其高压结构尚不清楚，这不利于分析和理解压力诱导的新奇现象和机制。为了解决这一难题，研究团队结合超低频高压拉曼光谱实验和第一性原理计算，明确了高压下CrSiTe3的结构。

研究团队采用机械剥离法获得了少层的CrSiTe3薄片，并将其置于金刚石对顶砧装置(DAC)中进行高压实验，利用超低频高压拉曼光谱技术系统地研究了二维层状铁磁半导体CrSiTe3的压力诱导结构相变。该实验首次在CrSiTe3中观测到位于42.1 cm−1左右的层间呼吸模式。结合理论计算，发现CrSiTe3在大约5.0 GPa到8.2 GPa之间经历了从R-3到R3空间群的结构相变，并伴随着居里温度(Tc)的显著提高。该研究明确了CrSiTe3的高压结构，提供了一种调节及探测二维vdW材料层间耦合的有效途径，并表明层间耦合的增强可以显著提高CrSiTe3的铁磁性，这有助于进一步理解CrSiTe3的构效关系，为设计具有高性能二维vdW铁磁体提供了指导。

合肥物质院丁俊峰研究员、博士生程鹏和南开大学王维华教授为论文共同通讯作者，硕士生潘孝美和博士生辛保娟为论文共同第一作者。上述工作得到了国家自然科学基金，中科院创新项目和山西省科技创新团队专项资金的支持。

论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpclett.3c00507

图1. CrSiTe3分别在常压下和高压下的晶体结构图和拉曼光谱图。

图2. (a)室温下CrSiTe3的高压拉曼光谱图； (b)压力下的拉曼光谱强度变化三维图，其中LP代表低压相，HP代表高压相；(c) 压力下的拉曼峰位置变化图； (d) 压力下的拉曼峰强度变化图；(e) 压力下的拉曼峰半峰宽(FWHM)变化图。